双十皮米尺度超快波包干涉量子条纹的测量
    当一个弱非谐性系统中的数个量了态被共振激发时，该系统的时间演化特性
是波包回复现象，即起初空间定域很好的波包先弥散后再经过一段精确的回复时
间后，重新回复到起始的形状。如前所述，如果该精确延时为半周期回复时间，
则波包包含两个起始波包的副木，位相相差半个振动周期。理论表明对于该特殊
情形，当两个相向传播的波包在空间相遇时，将形成显著的干涉现象。另外，详
细的理论分析表明，形成的干涉条纹对于相邻的两次相遇具有倒相关系。
    实验中可利用飞秒泵浦一探测技术对I,,蒸气的激发态波包动力学进行测量实现
上述现象的实验观测。利用激发光的宽带宽，将12分子激发到平均振动量子数万
=14附近的振动相干叠加态，形成一定域波包。对于I,,分子的B态，其光谱已}‘分
清楚，对于，1=14的相干叠加态，已知Tczo.3Ps, Trevz37Ps，且Trev>>Tc满足在激
发态形成若干非谐性振动态的条件。因此在Trev/4} 9.3Ps附近，预期该系统发生半
周期回复现象(图1.22)。两个位相相差半个振动周期的波包将在势阱内振荡。
理论预言，波包干涉形成的节点将分布在核间距为3.1"'3.4入的区间内，对应两个
波包相遇的区间。更为重要的是，在该区间内形成的波包干涉条纹，在两个相邻
的干涉事件内发生倒相过程，即原先极大变成极小，而极小变成极大。
  在To时刻，两列波包分别定域在势能面的折返点处，并相向传播。在To+Tc/4时刻，两列波包在空间重
  合后相干，形成一稳态的波，持续至两列波分开为止。在To+Tc/2时刻，两列波包在折返点处互换位置
    后再次相向传播。在To十3Tc/4时刻，两列波包再次相干，干涉波的位相和前次相比，相差二(见虚竖
                                                  线)
    飞秒泵浦一探测技术可用于上述干涉节点的观测，难点在于如何取得足够高的
时间和空间的分辨率。
    图1.23所示为将振动波包的运动映射成可测信号，即通过探测激光在某些特殊
的核间距即所谓的“瞬态Franck-Condon点”将波包共振激发至更高的激发态。波长
范围在382^-391nm处的探测光诱导将产生B态到E态的跃迁，记录由E态发出的激
光诱导荧光强度随泵浦一探测延时的变化。通过改变探测光波长，选择在不同的核
间距进行激发。每一探测光截取相应波包波函数的截面，由此可以探测波包在时
间和空间的交会。实验中探测光为一高斯型脉冲
                                    图1.23(a)
                                        12 BO二旧3 I I uv)
    态的势能曲线以及振动波包两次经过半周期回复处，两列波包相遇时形成干涉条纹的情
              形;(b)瞬态Franck-Condon点(rFC)与探测波长的关系
    式中，VB (r)和VE (r)为B电子态和E电子态的势能，上式清楚地表明，瞬
态信号测量到的是在Franck-Condon点左右的窗口△rFC内振动波函数模平方，在
该探测窗口内VE (rFC) -VB (rFC) =1WF1.成立，且Franck-Condon点与探测波长
儿乎成线性关系。为了分辨含节点的波包的干涉条纹，要求Franck-Condon的窗
日宽度
小于运动波包相对应的de Broglie物质波波长(纯B)的一半。该关系设定了探测
激光脉冲的谱宽的上限以及脉宽的下限。另一方面，为了观测相邻两次波包相遇
形成干涉条纹的兀相移，探测光的脉宽须小于振动周期的一半。在上述限制条件
下，泵浦一探测信号可近似为:
    图1.23 (b)清楚地表明，通过扫描波长范围在382' 391nm的探测光，便可
测量核间距在3.32'3.3从振动波函数的模平方。
    根据实验参数估算得出纯B--o.o8入，并由图1.23和探测激光的脉宽依据△TFC的
计算公式可得出△rFC--0.014A,另外TC;33ofs，并且条件Tp1.<Tc/2成立。在上述
条件下，可以实现对出现在延时约为9.3Ps处的皮米尺度干涉条纹结构进行实验测
  F习
，里.。
    实验中加热的12/Al.(约310K，约latm )棍合气体经喷嘴膨胀到真空室，经
另一束窄带染料激光测量B^-X态荧光激发谱，估算出L,分子系综的振动和转动温
度分别为约巧K和(220士40)K。泵浦探测实验中所采用的激光脉宽约为roofs,
重复频率为1kHz，对激发光而言，典型的谱宽度约lonm，探测光为2.6nma
    如图1.24所示，在早期阶段，反映振动波包运动的振荡信号清晰可辨。大约
经5Ps后，由于波包的弥散，清晰的振荡周期现象消失。大约经9ps，振荡现象又
开始变得明显，然而在这一阶段，振荡现象对探测光波长十分敏感，如9^-lops的
放大图所示。对极大值与极小值的变化进行细致观察发现，当探测光波一长由
9 R O n m i.F*1荃0n1nm时_播分佰平绍杆b宁寸夕鹰驹}播月、佰_耸存,3Rr_ Qnm好压了一个v
图1.24   (a)实验中应用587niii泵浦光及不同波长探测光(中心波长如图中标注所示，单
  位nm)所测到的泵浦一探测信号。每组曲线以头三个振荡周期的强度为基准进行归一。
  (b) 9^-lops时间尺度内实验曲线的放大图，以及理论模拟曲线(虚线)，显示随着探测
                    波长的改变，振荡强度有极大值到极小值的变化